近日，西北大學(xué)苗慧課題組在原位生長構(gòu)筑Sb2S3@CdSexS1-x準(zhǔn)一維S型異質(zhì)結(jié)光陽極及其光電化學(xué)特性研究方面取得進(jìn)展，研究成果以“Fabricating S-scheme Sb2S3@CdSexS1-x quasi-one-dimensional heterojunction photoanodes by in-situ growth strategy towards photoelectrochemical water splitting"為題發(fā)表在國際期刊Journal of Materials Science & Technology。西北大學(xué)物理學(xué)院為該論文第一單位，劉康德博士研究生為第一作者，苗慧教授為通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對您在納米異質(zhì)結(jié)器件光電性質(zhì)研究方面帶來一些靈感和啟發(fā)。

應(yīng)用方向：納米異質(zhì)結(jié)、光電器件、納米材料

正文

如今，能源和環(huán)境問題在社會中變得日益突出，發(fā)展清潔和環(huán)保的能源符合生態(tài)文明和能源建設(shè)的要求，這在過去幾十年中吸引了眾多研究者的關(guān)注。硫化銻作為良好的光吸收材料（可見光波段：>105 cm-1），近年來在光電催化領(lǐng)域逐步受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而，大量的深能級缺陷為光生載流子提供了豐富的復(fù)合位點，嚴(yán)重限制了光電化學(xué)性能的提升。

Sb2S3由一維帶狀[Sb4S6]n單元組成，其在[010]和[100]方向通過范德瓦爾斯力結(jié)合，在[001]方向由強(qiáng)的Sb-S共價鍵連結(jié)，使得Sb2S3具有特殊的準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)各向異性，導(dǎo)致光生載流子沿不同方向的遷移率具有很大差別，[hk1]取向較[hk0]取向具有更高的載流子遷移率。因此制備具有[hk1]取向的一維Sb2S3納米結(jié)構(gòu)具有重要意義。

該論文首先采用兩步氣相輸運沉積和快速冷卻技術(shù)制備得到高質(zhì)量的Sb2S3納米棒。隨后采用化學(xué)浴沉積和原位硒化策略，在Sb2S3納米棒光電極表面成功構(gòu)建準(zhǔn)一維S型Sb2S3@CdSexS1-x異質(zhì)結(jié)。研究表明采用兩步氣相輸運沉積制備的薄膜光電極較一步快速冷卻制備的薄膜光電*具有更大的電化學(xué)活性面積和更加顯著的[hk1]優(yōu)勢取向生長。

圖1 Sb2S3@CdSexS1-x復(fù)合光陽極的制備流程示意圖

圖2（a）Sb2S3 base和（b）Sb2S3 NRs的SEM圖；（c）雙電層電容測試圖和（d）晶格紋理系數(shù)圖

圖3 Sb2S3與Sb2S3@CdSexS1-x光電極的（a）連續(xù)開關(guān)光下的LSV測試曲線、（b）連續(xù)開關(guān)光下的IT測試曲線、（c）Nyquist圖、（d）Bode圖、（e）IPCE和APCE測試曲線及（f）ABPE測試曲線

圖4 Sb2S3@CdSexS1-x光電極的S型載流子轉(zhuǎn)移和利用結(jié)構(gòu)示意圖

Sb2S3@CdSexS1-x光電陽極的光電化學(xué)性能進(jìn)行了測試，結(jié)果如圖3所示。如圖3(a)所示，在線性掃描伏安法（LSV）測試后發(fā)現(xiàn)，Sb2S3的光電流響應(yīng)較低，為0.61 mA cm-2，且其暗電流隨著施加偏壓的增加而增加。通過化學(xué)浴方法在Sb2S3表面復(fù)合一層CdS后，形成的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)有效地減緩了暗電流的產(chǎn)生。通過原位硒化構(gòu)建的S型Sb2S3@CdSexS1-x展現(xiàn)出優(yōu)異的光電流響應(yīng)（在1.23 VRHE時為1.61 mA cm-2）。暗電流得到了有效降低，Sb2S3@CdSexS1-x的光電響應(yīng)性能得到了提升。600秒的光學(xué)穩(wěn)定性測試（圖3(b)）表明，Sb2S3@CdSexS1-x光電*具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和光電響應(yīng)性能。在600秒內(nèi)，光生電流保持了初始電流的90.5%。Sb2S3@CdSexS1-x優(yōu)異的光電化學(xué)特性主要是基于形成的準(zhǔn)一維S型異質(zhì)結(jié)促進(jìn)光生載流子分離，有效抑制了Sb2S3深能級缺陷導(dǎo)致其光生載流子嚴(yán)重復(fù)合的弊端。

研究結(jié)果表明：本工作采用兩步氣相輸運沉積結(jié)合化學(xué)浴沉積和原位硒化策略，在Sb2S3納米棒光電極表面成功構(gòu)建準(zhǔn)一維S型Sb2S3@CdSexS1-x異質(zhì)結(jié)，有效抑制了Sb2S3深能級缺陷導(dǎo)致其光生載流子嚴(yán)重復(fù)合的弊端，實現(xiàn)光生載流子高效分離。此外原位硒化有助于光電化學(xué)性能與穩(wěn)定性的提升。研究結(jié)果為開發(fā)和設(shè)計高效穩(wěn)定的Sb2S3基光電器件提供了有效的策略。

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作者簡介

苗慧 西北大學(xué)物理學(xué)院副教授、碩士生導(dǎo)師。近年來主要從事金屬硫化物、硒化物、硒硫化物等納米材料用于光電化學(xué)領(lǐng)域的研究。先后主持和參與國家自然科學(xué)基金，省自然科學(xué)基金，國家重點實驗室開放基金項目等10余項。在J. Mater. Sci. Technol., Chem. Eng. J., J. Colloid Interface Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Sep. Purif. Technol., Langmuir等期刊發(fā)表SCI論文50余篇，授權(quán)國家發(fā)明*利10余件。

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