引言

在光通信和光子器件領(lǐng)域，如何實(shí)現(xiàn)高效的非線性光學(xué)響應(yīng)和快速光開(kāi)關(guān)一直是科研與工業(yè)界關(guān)注的焦點(diǎn)。近期，華中科技大學(xué)韓俊波課題組采用Z掃描和光克爾技術(shù)，系統(tǒng)表征了玻璃基底隨機(jī)分布金納米棒陣列(R-GNRA)的三階非線性光學(xué)特性與熱電子弛豫時(shí)間(τ)，其展現(xiàn)出的巨大三階非線性光學(xué)效應(yīng)和超長(zhǎng)熱電子弛豫時(shí)間，這種非線性增強(qiáng)與弛豫延緩效應(yīng)源于納米棒二聚體間隙誘導(dǎo)的局域場(chǎng)增強(qiáng)，該突破性發(fā)現(xiàn)為等離子體納米結(jié)構(gòu)在光子器件和光催化領(lǐng)域的應(yīng)用開(kāi)辟了新途徑。

研究亮點(diǎn)

1.金納米棒陣列的獨(dú)*性能

• 通過(guò)實(shí)驗(yàn)制備出高密度的隨機(jī)分布金納米棒陣列（R-GNRA），其局部電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)顯著。

• 在等離子體共振波長(zhǎng)（780 nm）附近，觀察到巨大的三階非線性光學(xué)極化率（χ(3)），最高可達(dá) 6.4×10?4esu，遠(yuǎn)超傳統(tǒng)金納米結(jié)構(gòu)。

2.超長(zhǎng)熱電子弛豫時(shí)間

• 通過(guò)光學(xué)克爾效應(yīng)（OKE）技術(shù)測(cè)得R-GNRA的熱電子弛豫時(shí)間長(zhǎng)達(dá) 13.9 ps，是單個(gè)金納米結(jié)構(gòu)的4倍以上。

• 這一特性使其在光伏和光催化領(lǐng)域具有巨大潛力，能夠顯著提升能量轉(zhuǎn)換效率。

3.理論與實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

• 通過(guò)有限*域差分（FDTD）模擬，證實(shí)金納米棒之間的間隙效應(yīng)是增強(qiáng)局部電場(chǎng)和延長(zhǎng)弛豫時(shí)間的關(guān)鍵。

• Z掃描技術(shù)驗(yàn)證了其非線性吸收和折射性能的優(yōu)*性，尤其在低功率激發(fā)下仍能保持高效響應(yīng)。

研究?jī)?nèi)容分析

圖1

(a) 玻璃基底上隨機(jī)分布的金納米棒陣列（R-GNRA）的SEM圖像（標(biāo)尺：2 μm）。

(b) 高倍SEM圖像（標(biāo)尺：200 nm），可見(jiàn)納米棒二聚體（紅框）和三聚體。

(c) R-GNRA的吸光度和透射光譜，780 nm峰源自納米棒耦合。

(d) 水溶液中分散金納米棒的吸收光譜。

圖2

(a) R-GNRA的Imχ?3?波長(zhǎng)依賴性，插圖為740 nm（谷型）和880 nm（峰型）非線性吸收曲線。

(b) Reχ?3?波長(zhǎng)依賴性，插圖為峰-谷型（正非線性折射）和谷-峰型（負(fù)非線性折射）曲線。

(c) χ?3?絕對(duì)值在SPR波長(zhǎng)附近的變化。

(d) 不同波長(zhǎng)下χ?3?的功率依賴性（10 μW-3 mW）。

圖3

(a) R-GNRA在740/780/800 nm的OKE衰減曲線，780 nm處弛豫時(shí)間最長(zhǎng)。

(b) 不同金納米結(jié)構(gòu)弛豫時(shí)間對(duì)比，R-GNRA顯著優(yōu)于納米棒（GNRs）、三角棱柱（GTP）等。

圖4

(a) 端對(duì)端排列納米棒二聚體的電場(chǎng)增強(qiáng)因子（f???）隨間隙變化，插圖為1 nm間隙的電場(chǎng)分布。

(b) 側(cè)向排列二聚體的f???與偏振方向關(guān)系。

結(jié)論

該論文對(duì)玻璃基底上隨機(jī)分布金納米棒陣列（R-GNRA）的三階非線性光學(xué)特性和光學(xué)克爾響應(yīng)時(shí)間（τ）進(jìn)行了研究。研究顯示：在0.1 GW/cm2的激發(fā)功率下，等離子體間隙效應(yīng)使三階非線性極化率χ(3)達(dá)到3.9×10?? esu；而在0.3 mW/cm2的低功率激發(fā)下，χ(3)更可高達(dá)6.4×10?? esu。此外，測(cè)得熱電子衰減相關(guān)的光學(xué)克爾響應(yīng)時(shí)間為13.9±0.4 ps，比其他金納米結(jié)構(gòu)慢4倍。這些重要發(fā)現(xiàn)為等離子體結(jié)構(gòu)在光子器件和光催化設(shè)備中的應(yīng)用開(kāi)辟了更廣闊的前景。

應(yīng)用前景

R-GNRA的非線性光學(xué)特性為以下領(lǐng)域帶來(lái)革命性突破：

• 全光開(kāi)關(guān)：滿足高速光通信的需求，尤其適用于紅外波段（700-900 nm）。

• 非線性光學(xué)器件：如光限幅器、光學(xué)調(diào)制器等，提升器件響應(yīng)速度和靈敏度。

• 光催化與光伏：利用超長(zhǎng)熱電子弛豫時(shí)間，顯著提高太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換效率。

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